【儀表網 研發快訊】近日，東南大學物理學院王金蘭教授、凌崇益教授團隊在實驗尺度納米顆粒性能預測方面取得進展。相關成果以“Mechanism- and Data-Driven Exploration of a Global Descriptor for CO2 Reduction”(機理與數據協同驅動的CO2還原全局描述符探索)為題，發表于國際頂級化學期刊《美國化學學會雜志》(Journal of the American Chemical Society)。
 

　　建立原子尺度的“結構–性能”關系，是實現材料理性設計的根本途徑，其中描述符構建尤為關鍵。在催化劑設計方面，研究者提出了一系列基于局域結構信息的經典描述符，如d帶中心和關鍵中間體吸附能，并在催化材料預測與篩選中發揮了重要作用。然而，隨著研究對象逐步從理想表面走向更接近真實環境的納米顆粒，這類傳統描述符的局限性日益凸顯。這是由于納米顆粒表面存在大量非等效活性位，其吸附能呈寬分布，并會隨粒徑、形貌和環境條件發生改變；在此情況下，單一活性位的吸附能已難以有效描述催化劑整體行為，理論預測與實驗表現之間的偏差顯著擴大。因此，發展能夠反映催化劑整體結構特征、并可直接關聯宏觀催化性能的全局描述符，成為推動電催化劑設計從經驗驅動向真正可預測、可調控邁進的關鍵一步。
 

　　針對這一難題，團隊通過機理分析與數據驅動相結合的方法，成功構建了一個全局描述符，用以揭示Cu納米顆粒在CO2還原反應中的尺寸效應。研究指出，Cu納米顆粒的表面氧化程度是連接其微觀結構與宏觀催化性能的重要全局性質。進一步，團隊發展了一個名為ScaleNet的多尺度神經網絡框架(如圖所示)，通過將全局和局部信息有機結合，突破了傳統密度泛函理論在處理實驗尺度納米顆粒時的計算瓶頸。對于一個DFT需要花費超過104天(數萬天)才能完成的計算任務，ScaleNet僅需約102秒(幾分鐘)即可完成，計算效率提升了107倍。利用這一框架，團隊成功模擬了多個實際尺寸Cu納米顆粒的表面*OH吸附狀態并確定不同尺寸下*OH的最優覆蓋度。同時，*OH的最優覆蓋度與實驗中觀察到的催化活性和選擇性高度吻合。該成果不僅驗證了*OH覆蓋度作為描述納米催化劑整體性能的可靠全局描述符，也為未來納米尺度催化劑的設計和篩選提供了新的思路和技術手段。
 

　　本論文的第一作者是東南大學物理學院碩士生許翔歐，王金蘭教授和凌崇益教授為通訊作者。該工作受到國家重點研發計劃、國自然重點、優青等項目的資助。